含氮活性炭的制备已经受到重视,因为它们在co 2捕获和封存(ccs)中的应用,因为活性炭的表面上含有大量的氮原子,并且通过精心控制的炭化可控制孔结构。我们通过使用软模板辅助自组装,然后热分解和活化来报告高表面积多孔含氮活性炭(nac)。活化过程是在不同的温度条件(600-800℃)下使用聚亚胺作为前体进行的。发现韩研出品的一款活性炭具有高比表面积(1900m 2 g -1),所需的微孔尺寸低于1nm,更重要的是具有大的微孔体积(0。98厘米3 克-1)。活性炭也显示出co的显著容量2捕获即,超过6.25和4.87毫摩尔克-1在1.13巴,这是活性炭值中的一个在273k和298k下分别。此外,nac也显示出优于n 2的 co 2的优异的分离选择性。
大气中二氧化碳含量的不断增加是个很大的问题,由于其对变暖和气候变化的影响。因此,不仅要提高公众意识,还要制定战略,尽量减少使用化石燃料和资源的发电厂烟气的排放。为了尽量减少对环境的影响,人为co 2的烟道气体的燃烧之后排放必须减小。为了实现这一点,在过去的几十年中,各种固体微孔材料已被用于co 2捕获和储存,例如金属有机骨架(mof),超交联聚合物(hcp),共价有机骨架(cof),活性炭),官能化石墨烯,化学改性的中孔材料,等等。其中活性炭由于其可回收性,可用性,易于合成和强大的表面积吸附,已被广泛应用于二氧化碳捕获和储存或通过物理吸附分离的微孔材料。
包括活性炭的微孔材料已被视为主管候选二氧化碳捕获和储存在环境温度下,由于其大的表面积,高的物理和化学稳定性和低密度。为了提高环境温度下活性炭对二氧化碳的吸收能力,研究人员增加了表面积并调节了适当的孔径。目前,一些研究人员甚至试图通过创建特殊的活性位点,如杂原子和不同的有机基团引入到活性炭,以改善在多孔碳和官能团被吸附物之间的相互作用,以增加二氧化碳的吸附能力。
到目前为止,水热炭化(htc)是获得有用的活性炭材料和制备功能多样的活性炭材料的好方法,物理和化学活化技术已经成为制备活性炭的良好方法。在物理活化中,前体材料在高温下用气体(co 2或蒸汽)流化,而在化学活化中,前体首先被浸渍或与化学试剂物理混合,然后在惰性气氛下在目标温度下加热。为了提高活性炭的孔隙率,应考虑许多活化参数,如碳化温度,活化剂类型,活化剂与样品之间的重量比,和炭化的时间在目标温度下保持等等,所有这些都在活性炭的孔隙发展自己的意义。但是,尚不清楚哪个因素对控制活性炭孔隙度的影响。
许多类型的合成聚合物已被选为炭源,因为它们含有胺基,例如聚丙烯腈(pan),三聚氰胺甲醛树脂,聚吡咯和聚苯胺。氮已经成为研究泛的杂原子之一,优化用作超级电容器和气体吸附和储存的活性炭材料。含氮碳质材料通过两种主要方法制备:后处理和原位法。在前者中,用含氮化合物如氨,尿素和三聚氰胺处理含活性炭以引入氮官能团。它通常用于生产各种活性炭,如碳纳米管,石墨烯和活性炭。在后一种情况下,许多含氮前体直接用作前体以产生氮官能化碳质材料,包括聚苯胺(pni),聚吡咯(ppy),三聚氰胺类似物和聚丙烯腈。然而,由于其路易斯酸性和四极动量,迄今为止,很少研究n掺杂多孔材料的co 2吸附性能。有人研究了多孔聚亚胺作为前体。具有有序三维周期结构的合成分层大孔n掺杂碳(mcn) 。然而,预期co 2在聚合物中与高极性亚胺官能团强烈相互作用。活性炭的气体吸附和解吸不仅取决于高比表面积,微孔体积或孔径,还取决于材料的化学成分和结构特征。为了产生具有高孔隙率和孔径的活性炭以促进气体分子的扩散和吸附/解吸,大多数合成通过使用相当复杂和耗时或使用活化的近似模板的程序来实现,与模板方法相比,这被认为更容易和更便宜。然而,探索一种简单的合成方法来生产用于co 2捕获和储存的高效多孔材料仍然是一个主要的挑战。
氮活性炭怎么样合成
合成氮掺杂多孔活性炭(nac)的总体方法如图1所示。在步中,通过苯胺和在dmso作为溶剂的存在下反应制备亚胺连接的单体。然后,通过friedel-crafts反应合成超交联聚合物,以产生作为活性炭前体的聚亚胺。nacs样品在范围温度范围(600-800℃)内由聚亚胺碳化制备。通过fe-sem和hrtem对nac的形态特征进行了表征。随着热解温度的升高,扫描电子显微镜(sem)图像显示孔隙率增加。nac由许多空腔和相对均匀的孔和高度相互连接的子空隙组成,指示在激活期间碱性试剂koh反应后的孔隙率的产生,如图1所示。2a-c。采用高分辨率透射电子显微镜(hrtem)进一步检测合成微孔nac的形态和结构特征。从图中可以看出。2(d)中,下聚焦图像上的亮对比度表示孔位置,而暗对比度核显示空洞。不过,显然,n-ac的氮吸附/解吸等温线如图1所示。。所有等温线根据iupac分类非常接近于i型吸附。
可以观察到相对低压下的快速n 2摄取(p / p 0 <0.05),这是微孔材料的典型特征,并且这些活性炭的吸附和解吸等温线之间没有有形的滞后回路,这表明它们的超大自然的性质从0.01和0.1之间的相对压力计算的bet表面积和微孔体积值列于表1。nac-800显示的bet表面积为1900m 2 g -1,总孔体积(vt)高达0。98厘米3克-1,而bet比表面积,总细孔容积为nac-700(1719米2克-1,0.85厘米3 克-1)和nac-600(1681米2克-1,0.80厘米3 克-1)表明,在升高的温度下在koh的存在下热处理赋予表面粗糙度的碳材料,并导致增加的表面积和孔隙率。对于化学活化,碳样品的比表面积,总孔体积和微孔体积在较高的活化温度(800℃)下显着增加。孔径分布如图1所示。这些孔仅仅是具有较少介孔(孔隙,2nm)的微孔,高活性样品nac-800显示出少至2nm的中孔。此外,在所有样品中,大多数孔隙小于2nm,表明微孔和中孔范围内的孔隙发育。nac-800具有相当高的微孔体积,而nac-700和nac-600显示出微孔体积的显着降低。
关键词:活性炭 电容器 扫描电子显微镜 透射电子显微镜 压力计
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